壓水堆氚排放方式及處理技術探討

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摘要:以某內陸核電廠址為例,研究發現其受納水體條件能夠滿足兩臺機組的氚排放,但不能滿足四臺機組的氚排放。為探索該廠址四臺機組氚排放問題的解決方案,分析了包括異地排放、部分液態氚轉換為氣態氚排放以及采用氚的富集濃縮技術等方案,以期為將來內陸弱環境流速水域核電廠提供氚排放的解決方案。研究發現:異地排放方案面臨審管部門、泄漏后處置以及環境評價等諸多問題;液轉氣排放方案能夠滿足另一臺機組氚排放;缺乏適合三代壓水堆含氚廢液特點的成熟除氚技術方案。

關鍵詞:內陸;三代壓水堆;氚排放;液轉氣;除氚

0前言

為實現碳達峰和碳中和的國家重大戰略目標,“十四五”及未來較長的時期,發展清潔低碳的核電都必將發揮重要作用。由于沿海廠址有限,國務院《能源發展戰略行動計劃(2014-2020)》指出:研究論證內陸核電建設。從2004年開始,國內各大核電集團在內陸省份都開展了大規模的核電廠選址工作[1],截至目前,我國有超過20個省份的內陸核電廠址開展可行性研究等工作[2]?，F在國內具備一定基礎的內陸核電廠址主要是湖南桃花江、湖北咸寧和江西彭澤,已經完成了前期工作。根據世界核協會(WNA)公布的數據,截止到2021年1月1日,全球在運行的441臺核電機組中,有251臺分布在內陸,占比57%。內陸廠址面臨的一種重要問題就是液態流出物排放[3],尤其是缺乏擴散條件較好的受納水體以及弱環境流速水域。核電站主要的液態放射性流出物就是氚,其排放量遠遠大于非氚放射性液態流出物[4]。伴隨核電裝機容量的逐年增加,氚排放應該得到足夠的重視[5]?；诖?弱環境流速水域興建核電站需要解決的問題之一就是氚排放。國家標準《核動力廠環境輻射防護規定》(GB6249-2011)[6]規定了內陸核電廠廢液放射性年釋放量以及“對于內陸廠址,槽式排放出口處的放射性流出物中除氚、14C外其他放射性核素濃度不應超過100Bq/L,并保證排放口下游1km處受納水體中總β放射性不超過1Bq/L,氚濃度不超過100Bq/L”。為滿足內陸核電站的政策法規標準要求,本文以華龍一號和AP1000技術為代表,研究解決三代壓水堆在內陸弱環境流速水域面臨的氚排放問題。

1壓水堆氚的產生與排放

1.1壓水堆氚的產生

核電站反應堆冷卻劑中氚的產生,主要歸因于反應堆冷卻劑中用于控制反應性的硼和用于控制反應堆冷卻劑pH的鋰,同時還包括燃料和二次中子源中產生的氚通過包殼的擴散。主要產生途徑包括[7-8]:①燃料三元裂變產生的氚通過燃料包殼擴散進入主冷卻劑;②可燃的中子吸收體中產生的氚通過擴散或包殼破損進入主冷卻劑;③二次中子源棒內產生的氚通過燃料包殼擴散進入主冷卻劑;④主冷卻劑中可溶硼與中子發生核反應產生;⑤主冷卻劑中可溶鋰與中子發生核反應產生;⑥主冷卻劑中氘與中子的反應。

1.2壓水堆氚的排放

正常運行期間,壓水堆一回路反應堆冷卻劑中的氚會通過化學和容積控制系統的下泄以及各類設備的泄漏釋放到各廠房或二回路,之后通過放射性廢物處理系統以及廠房通風系統等途徑進入外部環境。另為了降低一回路冷卻劑中氚濃度,使之不超過化學技術規范中的限值,有必要進行排氚操作。三代壓水堆華龍一號、AP1000氣態、液態氚的釋放量見表1。

2內陸三代壓水堆氚排放

2.1某內陸核電廠址氚排放問題

根據某內陸廠址受納水體環境流速[10],測算受納水體環境可容納的氚排放量以及2臺機組和4臺機組(華龍一號)氚排放量,見圖1。由圖1可以看出(華龍一號):①2臺機組按月平均排放,受制于環境容量,其中有5個月不能達標排放;②2臺機組通過設置廠內貯存罐,根據環境容量,逐月調節排放,則全年12個月均能達標排放；③4臺機組通過設置廠內貯存罐,根據環境容量,逐月調節排放,則全年12個月均不能達標排放,原因在于4臺機組氚的總量遠超過環境容量。綜上,有必要在廠區增加放射性廢液貯存罐,當受納水體不適宜排放廢液時(如水量少的枯水期),收集放射性廢液,待受納水體條件允許時受控調節排放。通過逐月調節排放能夠滿足2臺機組氚排放,對于超過環境容量的氚排放需要進一步研究解決措施。

2.2某內陸核電廠址氚排放問題解決措施

2.2.1異地排放方案根據測算,廠址按照4臺機組規劃,超過某內陸核電廠址環境容量需要異地排放含氚廢液量見表2。根據現有研究成果[11-12],初步考慮將超過環境容量的含氚廢液通過管道輸送或交通運輸至適宜含氚廢液排放的水體。(1)管道輸送。內陸核電廠可以根據電廠冷卻塔溫排水排放方案選擇含氚廢液單獨排放或與溫排水混合排放方案。含氚廢液單獨排放,運輸工作量較低,可以根據受納水體情況調節排放,但源項濃度較高;溫排水混合排放方案,運輸工作量大,溫排水水量巨大,只能均勻排放,但源項濃度較低。目前國內對于核電廠液態流出物廠外長距離管道輸送排放含氚廢液還沒有明確的法律法規要求,國內外也很少有工程實踐。無論采用含氚廢液單獨排放還是與溫排水混合排放方案,都將面臨廢液泄漏及泄漏監測問題,尤其泄漏后的處置和環境影響評價。(2)交通運輸。交通運輸方案即通過放射性廢液運輸槽車將需要異地排放的含氚廢液運輸到適宜排放的受納水體處進行排放?！斗派湫晕锲钒踩\輸規程》(GB11806-2019)[13]對放射性物品的裝運作出了相應的規定。根據含氚廢液性質,本方案運輸的含氚廢液為Ⅱ類低比活度物質(LSA-Ⅱ),該物質被定義為“氚濃度不高于0.8TBq/L的水”。根據GB11806-2019規定,LSA-Ⅱ物質的獨家運輸需采用IP-2型貨包。目前國內尚未有廠外大量運輸放射性廢液的工程實踐,極少數核設施在廠內通過放射性廢液運輸槽車轉運廢液。根據調研[12],德國JLGoslar公司放射性廢液運輸槽車技術成熟,目前已為包括中國原子能科學研究院、三門核電站等供貨。國外放射性廢液運輸槽車已有幾十年安全運輸經驗,技術相對成熟,但是在國內取得相關審管部門批準,仍然面臨較大困難。(3)興建水庫。興建水庫即在核電廠排放口上游興建水庫,蓄積大量水資源,人為增大受納水體水流流量,使得下游受納水體滿足4臺機組的含氚廢液排放需求,即氚濃度不超過100Bq/L。從廣義上來講,興建水庫也可視為異地排放。根據調研,法國部分核電站在上游建立水庫蓄水調節河流枯水期流量[14]。根據測算,興建的水庫年累積蓄水量高達6.16億m3(華龍一號),對于本就缺乏水資源的弱環境流速水域很難實現,且其對生態環境的影響有待評估。2.2.2液轉氣排放方案劉新華等[15]2012年提出了“近零排放”概念,廢水的“近零排放”指經處理后的廢水幾乎復用,只有少量排放到環境中。劉新華等[1]2019年進一步提出液轉氣排放概念,即對于沒有適當的受納水體的核電廠址,處理后的“干凈”廢液解控后,經過適當的排放工藝,轉化為氣態流出物進行排放,納入氣態流出物排放管理范疇,這種核電廠放射性廢液處理后形成氣態流出物排放的技術路線,稱為核電廠液態流出物液轉氣排放,簡稱液轉氣排放。分析某內陸廠址四臺三代壓水堆華龍一號和AP1000核電廠氣態、液態氚的釋放量占比GB6249-2011控制值的結果見表3。由表2可知,四臺華龍一號或AP1000核電廠液態氚的釋放量占比明顯高于氣態氚的釋放量占比,約是氣態氚占比的2倍,而四臺機組氣、液態氚釋放合計占比氣、液態氚控制值的50%左右。該數據分析結果支撐液轉氣排放方案,即將一部分液態氚通過氣態氚途徑進行環境釋放,根據華龍一號和AP1000氚的釋放量以及氣態氚控制值,約1臺機組的含氚廢水可通過液轉氣途徑進行釋放,即華龍一號通過液轉氣途徑排放3000m3含氚廢水;AP1000通過液轉氣途徑排放1000m3含氚廢水。由于目前核電廠液轉氣排放工程實踐較少,也沒有明確的技術路線。美國PaloVerde核電廠利用天然蒸發池對廢液進行蒸發處理[1]。韓國原子能研究院于1989年建成強制排風的太陽能蒸發設施,即把廢液噴淋在懸掛于處理大廳的布條上,利用太陽能蒸發,蒸發水分利用鼓風機排入大氣中[16],中國原子能科學研究院101堆含氚廢水也通過太陽能蒸發設施處理[16]。目前,部分內陸核設施項目已對液態流出物液轉氣排放開展初步工作[17]。2.2.3氚的富集濃縮技術目前氚的富集濃縮技術主要應用于重水堆,在輕水堆應用的除氚工程實踐較少,主要的除氚技術包括[18-21]:(1)水精餾。水精餾(WD)實現含氚水濃集是基于HTO、T2O和H2O的蒸汽壓的微小不同,從而進行氚的分離或預濃集。HTO精餾原理是基于精餾過程中蒸氣相與液相之間發生的氫同位素交換反應。水精餾需要龐大的裝置,且耗能大,但該方法具有裝置結構簡單、容易操作、無強腐蝕、不需催化劑等優點,在裂變堆后處理廠廢水除氚、聚變堆冷卻水回收氚方面很有吸引力。水精餾工藝比較適合輕水中氚的濃集。(2)低溫蒸餾。低溫蒸餾(CD)基于氫同位素分子不同的沸點,實現氚分離。這種分離要在極低溫度下進行,通常采用氦制冷劑為蒸餾柱提供溫度為17K的氦氣,用來冷卻頂部和原料氣體,蒸餾柱一般被置于真空的不銹鋼容器內,容器又被浸泡在液氮中,液氮外面有保溫層。該方法優勢是處理量大、分離因子高,是氫同位素分離工業化的首選工藝。該技術主要用于氣態氫同位素分離,用于含氚廢水的處理時首先要將水中的氫置換出來,成本較高。(3)蒸汽催化交換。蒸氣催化交換(VPCE)過程是將含氚重水純化去除雜質后,加熱到200℃與D2氣體混合并流通過催化交換柱進行氫同位素交換,含氚重水中的液態氚(DTO)轉化成氣態氚(DT)形式,與低溫精餾(CD)氫同位素分離技術相結合可將氣態氚DT分離得到高純氚(T2)。VPCE工藝只是實現相轉換,即將氚或氫由水蒸氣相交換到氣相,轉換為氣相DT、HD,進入氣相的氚、氫需利用于氫同位素技術進行濃集分離。(4)液相催化交換。液相催化交換(LPCE)核心部分是疏水催化劑。疏水催化劑及親水填料裝填于催化柱,含氚水與交換氣H2或D2在催化柱內進行氣-液逆流接觸,發生氫同位素催化交換反應。氫水交換反應非常慢,需在催化劑作用下才能很快達到平衡。LPCE與VPCE一樣,只提供氫同位素的相轉換,需與其它技術聯合使用才能完成氫同位素的濃集和分離。(5)聯合電解催化交換。聯合電解催化交換(CECE)把氫同位素相轉換與電解預濃縮集中于一身,克服VPCE劣勢,結合LPCE優勢,不需反復的進行水的蒸發與冷凝,節約了能源,因此受到廣泛關注。CECE工藝將電解和催化交換方法相結合,其最大優勢是氫氣與液態水催化交換過程中重組分向液態水中轉移的方向,與電解過程中重組分向電解液中濃集的方向一致。使得CECE的分離因子高達上萬。CECE在含氚輕水和重水的氚提取方面,應用前景較好。(6)色譜法。色譜法(GC)分離容量大、分離速率快,且操作簡單,采用色譜分離氫同位素的研究一直受到高度的重視,世界許多國家都對其進行了研究和應用。研究表明氣相色譜法分離氫同位素具有一定的優勢,用于氫同位素分離的氣相色譜屬于制備色譜。雖然目前上述除氚技術有一定進展,但是仍需要研發適合三代壓水堆含氚廢液量比較大、氚濃度比較低的除氚技術及其技術組合。

3結論

(1)內陸弱環境流速水域廠址通過增加放射性廢液貯存罐,逐月受控調節排放能夠滿足兩臺機組氚排放;廠址內增加氚的富集濃縮技術,能夠滿足四臺機組氚排放,但是目前尚未研發出適合三代壓水堆含氚廢液除氚的技術方案。(2)內陸弱環境流速水域廠址通過異地排放技術方案,包括管道輸送和交通運輸,可以滿足4臺機組氚排放,但是面臨審管部門、泄漏后處置以及環境評價的諸多問題。(3)內陸弱環境流速水域廠址通過液轉氣排放方案,除兩臺機組氚逐月受控調節排放外,還能夠滿足1臺機組氚排放,但是國內尚缺少工程實踐和法規標準支撐。

作者:劉紅坤 唐輝 丘錦萌 董亮 單位:華龍國際核電技術有限公司