包覆燃料顆粒制備技術研究

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【摘要】本文首先介紹了高溫氣冷堆核燃料元件生產線工程（827工程）概況，然后講述包覆燃料顆粒的構成，制備工藝流程及關鍵設備，最后調試結果表明此制備技術可以生產出各項性能都滿足產品技術條件的包覆燃料顆粒。

【關鍵詞】包覆燃料顆粒；流程；制備技術

0前言

827工程是國內首條高溫氣冷堆核電站燃料元件生產線，為示范電站提供首爐燃料元件和運行后換料所需的燃料元件，并為今后商用高溫氣冷堆核電廠的燃料元件生產積累技術經驗。球形燃料元件由燃料區和無燃料區構成。燃料區是包覆燃料顆粒彌散在石墨基體里的直徑為約50mm的球體。無燃料區是圍繞燃料區的厚度約5mm（和燃料區相同的石墨基體材料）的球殼。燃料區和無燃料區間無物理上分界面。球形燃料元件的直徑為60mm，每個球形燃料元件含7g鈾，即約為12000個包覆燃料顆粒。包覆燃料顆粒是高溫氣冷堆核電站燃料元件的重要組成部分，它是利用化學氣相沉積的原理，采用清華大學核能與新能源技術研究院專有技術制備的[1]。包覆燃料顆粒是由二氧化鈾燃料核芯、疏松熱解碳層、內致密熱解碳層、碳化硅層和外致密熱解碳層組成。

1工藝原理

合格的UO2燃料核芯在高溫流化床沉積爐中采用氣相沉積法制成包覆燃料顆粒。包覆基本化學過程：C2H2→2C+H2↑C3H6→3C+3H2↑CH3SiCl3→SiC+3HCl↑

2工藝流程簡述

首先檢查冷卻水源、氣源是否正常，水壓為0.2~0.3MPa，壓縮空氣壓力為0.5~0.6MPa，氬氣、乙炔、丙烯、氫氣和甲基三氯硅烷（MTS）供氣壓力為0.2~0.3MPa。然后抽真空，通氬氣，升溫，氣體從包覆爐底部的噴嘴送入，在包覆爐升溫達到一定溫度后，將UO2燃料核芯從包覆爐頂部的裝料器中放入。分四層進行包覆。第一層，疏松熱解碳層。將包覆爐升溫至1200℃，氬氣作為稀釋和載帶氣體，通入反應氣體乙炔，生成疏松熱解碳層。疏松熱解碳層的密度小于1.1g/cm3，厚度為50~140μm，它的主要作用是儲存氣態裂變產物，吸收輻照引起的核芯腫脹，緩沖輻照以及溫度變化引起的應力，防止裂變反沖核直接轟擊致密熱解碳層以及解脫燃料核芯與致密熱解碳層間的機械耦合。第二層，內致密熱解碳層。將包覆爐升溫至1400℃，氬氣作為稀釋和載帶氣體，通入反應氣體乙炔和丙烯，生成內致密熱解碳層。內致密熱解碳層的密度約1.9g/cm3，厚度為20~60μm，它作為SiC層沉積的基底，用來防止在包覆SiC層時產生的HCl和UO2核芯反應，延緩金屬裂變產物對SiC層的腐蝕，承受輻照時對包覆層產生的內壓。第三層，碳化硅層。將包覆爐升溫至1500℃以上，氬氣作為保護氣體，氫氣作為稀釋和載帶氣體，通入反應氣體甲基三氯硅烷（MTS），生成碳化硅層。碳化硅層的密度大于3.18g/cm3，厚度約為25~45μm，由于它的強度高、彈性模量大、具有耐腐蝕性，因此是承受包覆燃料顆粒內壓以及阻擋裂變產物釋放的關鍵層。它阻擋固態裂變產物的能力比熱解碳層高1~3個量級，強度比熱解碳層高好幾倍。第四層，外致密熱解碳層。將包覆爐降溫至1400℃，氬氣作為稀釋和載帶氣體，通入反應氣體乙炔和丙烯，生成外致密熱解碳層。外致密熱解碳層的密度約1.9g/cm3，厚度為20~60μm，它是阻擋裂變產物釋放的又一道屏障，并且能夠保護SiC層免受機械損傷。在完成疏松熱解碳層和內致密熱解碳層沉積之后要分別取樣，用作性能檢驗。最后包覆爐降溫冷卻，卸出包覆燃料顆粒產品，進行滾筒篩的篩分和振動臺的分選，除去尺寸和球形度不合格的包覆燃料顆粒次品，經性能檢驗，合格的包覆燃料顆粒送大球制備工序制造球形元件。不合格的包覆燃料顆粒送返品破碎煅燒工序處理。包覆第一、二和四層過程產生的尾氣經炭黑除塵器（三級分離：旋風分離、布袋除塵、精密過濾）除去炭黑，剩余的可燃氣體在點火裝置點火后排入通風系統；包覆第三層（碳化硅層）過程產生的尾氣經吸收塔吸收除去HCl氣體，剩余的可燃氣體在點火裝置點火后排入通風系統，HCl吸收產生的NaCl廢液排入天然蒸發池。在包覆顆粒的包覆過程中，是由水環真空機組對整個系統進行抽真空，確保包覆爐爐壓為微負壓（-1～1kPa），滿足工藝生產要求。

3關鍵設備

整個包覆系統是由包覆爐、MTS供給系統、配氣柜、炭黑除塵器、吸收塔、水環真空機組和點火器組成[2]。其中關鍵設備為包覆爐，包覆燃料顆粒的制備過程都是在包覆爐中完成的。包覆爐及輔助系統主要由包覆爐、真空系統、循環冷卻水系統、加熱電源及溫控系統、裝卸料系統、防爆管路等組成。

4結論

包覆燃料顆粒各包覆層的厚度、密度方面的性能主要受包覆各層時的反應氣體流量、沉積溫度、沉積時間的影響[3]。包覆顆粒制備工藝試驗投料為貧料，設定好各包覆層的反應氣體流量、沉積溫度、沉積時間，進行包覆。包覆完畢，再根據制備出的包覆燃料顆粒各包覆層厚度、密度檢測結果，調整工藝參數，經過多次試驗，最終制備出各項性能都滿足產品技術條件的包覆燃料顆粒，為下一步穿衣顆粒制備工序打下良好的基礎。

作者:何廣昌 張 程 單位:中國核電工程有限公司鄭州分公司核工程研究設計所

【參考文獻】

［1］高溫氣冷堆核電站示范工程燃料元件生產線工程初步設計輸入資料[S].

［2］包覆爐系統用戶手冊[S].［3］高溫氣冷堆核燃料元件生產線調試報告[R].